近日，《Science》在线发表了由上海交通大学变革性分子前沿科学中心、含氟功能膜材料全国重点实验室刘成与香港科技大学章勇、宁德时代朱琛、成均馆大学朴南圭等合作完成的研究论文“Redirecting wet–interfacial redox pathways for efficient inverted perovskite solar cells”。该研究聚焦倒置钙钛矿太阳能电池制备过程中长期被忽视的湿法界面化学问题，揭示了磷酸基自组装单分子层（SAM）的本征酸性会激活前驱体中的DMSO，诱导碘离子氧化并产生有害副产物，从而损伤埋底界面。针对这一问题，团队设计了化学匹配的共轭酰肼分子，重定向界面氧化还原反应路径，实现了成膜化学、界面电荷输运和器件性能的协同优化。最终，小面积器件实现27.7%的光电转换效率和27.4%的认证稳态效率，2平方米组件效率达到20.1%；器件在85 ℃最大功率点运行条件下实现超1500小时的T₉₅寿命。

原文链接：https://www.science.org/doi/10.1126/science.aeg8415

【研究背景】

咔唑类磷酸基SAM是高效率倒置钙钛矿太阳能电池中广泛使用的空穴选择性接触材料。以往研究主要关注SAM在器件运行阶段的脱附、聚集和界面重构等问题，而对钙钛矿成膜过程中SAM与前驱体溶液之间的化学反应关注较少。实际上，溶液法制备过程中，前驱体与SAM会持续接触，这种湿法界面化学可能直接影响结晶和埋底界面质量，并在大面积涂布所需的更长加工窗口下进一步放大。

【研究内容】

研究团队发现，SAM中的磷酸基能够向前驱体体系引入质子，激活DMSO介导的氧化还原反应，加速I-向I2/I3-转化，并生成碘-溶剂加合物及有机阳离子相关副产物。这些反应发生在与实际涂布和退火相近的时间尺度内，并会干扰钙钛矿结晶，在埋底界面引入晶格畸变和深能级缺陷。核磁共振、质谱、原位拉曼、GIWAXS、XPS及AFM-IR等表征共同验证了这一反应路径及其对埋底界面的影响。

图1 SAM诱导的湿法界面氧化还原反应及其调控机制

基于这一机制，团队设计了与SAM分子结构相匹配的共轭酰肼添加剂。酰肼基团能够捕获SAM来源的质子，抑制DMSO活化和有害碘物种生成，同时将反应路径导向形成稳定的Hz–FA加合物。该产物不仅有助于改善钙钛矿结晶和降低深能级缺陷，还能够改善界面能级连续性并促进垂直空穴提取，从而将湿法化学调控进一步转化为界面电子功能的提升。

图2 湿法界面化学调控实现高效率小面积器件、平方米级组件及高温运行稳定性

在此基础上，研究团队实现了27.7%的实验室最高效率，第三方认证稳态效率达到27.4%。该策略同时展现出良好的规模化适用性，在1 m × 2 m的钙钛矿组件上实现20.1%的转换效率。稳定性方面，器件在85 ℃、最大功率点运行条件下T95约为1500小时。

该研究将钙钛矿界面调控的研究视角从器件形成后的“固态界面”进一步拓展至成膜过程中的“湿法界面”，表明除了能级匹配和缺陷钝化之外，界面材料与前驱体之间的化学兼容性同样是高性能钙钛矿太阳能电池的重要设计维度，为兼顾高效率、高稳定性和大面积制造提供了新的思路。

【作者感言】

这项工作得益于上海交通大学变革性分子前沿科学中心和含氟功能膜材料全国重点实验室提供的开放交叉科研平台，并由上海交通大学、香港科技大学、宁德时代和成均馆大学团队通力合作完成。不同团队在分子设计、界面机制、器件研究和规模化制造方面优势互补，共同推动研究从基础科学问题走向实际应用。感谢所有合作者和同学的投入与支持，也期待未来继续通过交叉合作探索具有科学意义和应用价值的新问题。