讲座报告
【2023-07-17】 二氧化碳加氢反应中铁钴催化剂结构动态演变与调控
发布时间:2023年07月05日

undefined

报告人:张光辉,博士,副教授,博士生导师

时间:2023年7月17日(星期一)16:00-17:30

地点:张江校区4号楼600会议室

邀请人:唐山 长聘教轨副教授



报告人简介:

张光辉,博士,副教授,博士生导师,目前担任Journal of Energy Chemistry、低碳化学与化工等期刊青年编委。2007年毕业于南京师范大学化学专业获学士学位;2010年毕业于南京师范大学有机化学专业孙培培教授课题组获硕士学位;2014年毕业于武汉大学有机化学专业雷爱文教授课题组获得博士学位,攻读博士学位期间曾于2012年-2014年在美国阿贡国家实验室合作研究。获得博士学位之后,曾先后在美国伊利诺伊理工学院化学系/阿贡国家实验室Adam S. Hock教授课题组、普渡大学化工学院Jeffrey T. Miller教授课题组任博士后研究员,并于2018年加入大连理工大学化工学院。目前研究兴趣集中在多相催化领域,利用动态、原位光谱学方法研究二氧化碳、烷烃等小分子催化转化反应中表界面活性位、反应物种和表面动态结构。

报告摘要:

理解催化剂的构效关系对于合理设计高效催化体系至关重要。通过深入研究结构明确、组成均匀、形貌单一的模型催化剂,将能够在原子量级水平认识催化剂表面物理化学过程,为设计新型、高效催化剂提供依据。然而,部分催化剂在反应条件下可能由于表面原子排布的改变、表面与内层原子迁移率的差异等原因发生金属偏析、局部配位环境变化及相分离等结构演变,从而为准确理解催化剂的构效关系带来巨大挑战。近年来,原位表征新技术的发展,特别是针对表界面活性位、反应物种、表面动态结构的谱学分辨表征技术的发展,为原位跟踪催化剂动态结构演变提供了可能。

我们结合多种(准)原位表征方法,探究了Fe、Co基催化剂在二氧化碳加氢制备烃类化学品中的结构演变规律,实现了碳化物活性相的定向调控。我们发现,金属Fe纳米粒子在反应气氛下经过Fe3C转变为Fe5C2,在稳态下生成Fe3O4@(Fe5C2+Fe3O4)的核壳结构。理论计算和实验研究表明,催化剂的表面组成依赖于催化反应中的“碳化-氧化”动态平衡,且催化剂表面结构和反应微环境相互依赖、相互影响。针对钴基催化剂,我们在CO2加氢反应条件下原位合成了具有优异C2+烃选择性的碳化钴(Co2C)催化剂,利用近常压-XPS光谱、原位XRD等与理论计算相结合,揭示了适量H2O对原位碳化与催化剂稳定的促进作用。