工业烟气中高浓度的二氧化碳使这些点源成为将二氧化碳转化为产品的可再生能源电催化的候选对象,然而普通烟气中的痕量二氧化硫会迅速且不可逆的毒害催化剂。
近日,上海交通大学变革性分子前沿科学中心李俊副教授与拿大多伦多大学机械与工业工程系David Sinton院士、新西兰奥克兰大学化学科学学院王子运博士团队合作在Nature Energy期刊发表题为“Improving the SO2 tolerance of CO2 reduction electrocatalysts using a polymer/catalyst/ionomer heterojunction design”的研究论文。
该研究报道了在电化学活性位点附近限制氢吸附使二氧化硫失活以实现高效二氧化碳转化。研究人员通过聚合物/催化剂/离聚物异质结构设计,集成了疏水和高电荷亲水结构域,减少了氢吸附,促进了二氧化碳而非二氧化硫的运输。研究团队开发了一种耐二氧化硫系统,可在150小时(100 mA cm-2)内对多碳产品保持约50%的法拉第效率。将这一策略扩展到高表面积复合催化剂,在含有400 ppm二氧化硫的二氧化碳气流中实现了C2+产品的电合成,实现了84%的法拉第效率、高达790 mA cm-2的局部电流密度和~25%的能源效率,这一性能可与使用纯二氧化碳的最佳值相媲美。
图1. 二氧化碳气体处理流程
该研究工作表明,二氧化碳电解不仅可以在存在典型点源催化剂中毒杂质的情况下进行,而且其性能和稳定性水平也是数一数二的。该工作研究了控制CO2R催化剂的二氧化硫污染机理,并将研究结果应用于开发抗中毒催化剂。研究人员将这种方法扩展到高表面积催化剂,以证明其在高能量效率和高电流密度下运行时具有抗杂质能力。以高电流密度直接转化烟气,既解决了捕获成本问题,又解决了资金成本问题,从而消除了工业二氧化碳转化的两个关键障碍。