汽车行业作为全球温室气体的主要来源之一，逐渐成为人们关注的焦点。实现交通电气化是达成“碳中和”目标的重要途径。然而以锂离子电池为动力的电动汽车缺乏快充能力，消费者的里程焦虑始终挥之不去。究其原因，石墨负极具有高Li⁺存储容量(372 mAh g⁻¹)、低成本和插层化学的优异可逆性，与Li⁺完美匹配。但其工作电位(~0.1 V vs Li/Li⁺)与锂金属非常接近且嵌锂动力学缓慢，在高倍率充电时，大极化将把石墨电势推到锂金属沉积的阈值(0 V vs Li/Li⁺)，发生容量和循环寿命衰减不可避免。

目前，构建功能涂层是改善石墨嵌锂动力学的有效策略之一，但研究者往往一味追求导锂离子性能，从而忽略了颗粒间的导电子性能。因此，设计平衡导电子/导锂离子的功能涂层对提升石墨负极快充性能具有重大意义。

图1：理论计算辅助筛选TNO的掺杂元素及掺杂量

针对上述问题，上海交通大学变革性分子前沿科学中心梁正课题组采用快离子导体铌酸钛(TNO)为涂层材料，并通过原位掺杂杂原子的方式，平衡TNO的导电子/导离子性能，助力石墨负极达成快充-循环稳定性。基于理论计算，La掺杂引入空穴增强TNO材料导电子性能的同时，更大的离子半径还可以拓展TNO材料的层间距，从而保持良好的导锂离子性能。具体实验结果显示，经10%La掺杂TNO纳米颗粒包覆的石墨负极，在3 C条件下循环450圈后，比容量高达220 mAh g⁻¹(容量保持率96.3%)，接近石墨的两倍。此外，在全电池中同样得到很好的体现(Gr@La_0.1TNO||NCM622)。

图2：La掺杂TNO纳米颗粒包覆石墨负极的电化学性能

相关研究成果以“Balancing the ion/electron transport of graphite anodes by a La-doped TiNb₂O₇ functional coating for fast-charging Li-ion batteries”为题发表在Nano Letters上。第一作者为上海交通大学变革性分子前沿科学中心博士盛业亮、助理研究员岳昕阳和郝伟博士。

原文链接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c05151