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邱惠斌团队EES:等离子诱导制备大面积氮铂掺杂1T相MoS2纳米片用于高效碱性电催化析氢
发布时间:2022年02月03日 18:28

氢是一种理想的清洁能源,电解水析氢反应(HER)是一种有效的产氢方式,而铂基材料是HER的高效催化剂,但铂的高成本和稀缺性严重限制了其实际应用。地球上丰富的二维过渡金属硫化物(例如MoS2)已被证明具有优异的析氢活性,然而,将传统的2H-MoS2转化为具有更高电导率和催化活性的高纯度1T相MoS2仍然是一项重大挑战。

近日,上海交通大学邱惠斌教授研究团队利用一种清洁高效的N2等离子体方法处理MoS2纳米片并实现2H到1T相的高转变。铂原子的额外掺杂进一步显著提高了1T相的转化率达到87%。氮和铂原子的协同掺杂调节了MoS2的电子和配位结构,进一步促进了HER过程中水的吸附和解离。同时,这种等离子体轰击方法可适用于大面积制备MoS2衍生的HER活性电极

作者首先在碳布上制备了MoS2纳米片,再在铂盐溶液中浸润,最后通过等离子的轰击进行相转变和氮、铂的共掺杂。电镜图说明高纯度1T-MoS2的产生。

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图1. N,Pt-MoS2纳米片的合成和结构表征

电子结构分析说明,1T相的转化率达到87%,这是由于等离子产生的能量扭动MoS2的硫层从而发生相转变,同时,氮、铂的共掺杂进一步提高转化率。

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图2. N,Pt-MoS2纳米片的电子结构表征

电化学测试结果表明,相比于MoS2、N-MoS2纳米片,N,Pt-MoS2纳米片具有更低的过电位(h10 = 38 mV)和更快的反应动力(Tafel斜率:39 mV dec-1)。N,Pt-MoS2纳米片还表现出优异的循环稳定性(>240 h和1000 h)。

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图3. HER催化性能表征

通过DFT计算结果表明,氮、铂的共掺杂有效的调节了MoS2纳米片的电子和配位结构,并调控硫原子轨道产生空的pz轨道从而促进水的吸附和解离。

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图4. 结构和催化机理分析

该工作进一步通过等离子轰击的方法合成大面积析氢反应电极(32 cm×16 cm),通过拉曼和催化性能表征说明,该方法可大面积合成均匀且高纯的1T-MoS2纳米片,并具有优异的析氢活性。

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图5. 大面积制备N,Pt-MoS2纳米片催化电极

该工作进一步通过等离子轰击的方法合成大面积析氢反应电极(32 cm×16 cm),通过拉曼和催化性能表征说明,该方法可大面积合成均匀且高纯的1T-MoS2纳米片,并具有优异的析氢活性。

总的来说,该课题组通过简单且高效的等离子方法合成1T-MoS2纳米片。同时,引入的铂原子进一步提高相转变。通过氮、铂的共掺杂调节MoS2的电子和配位结构展现出卓越的电化学析氢性能。同时,该工作为大面积制备高性能电催化电极材料提供了一种思路。

该工作发表在《Energy & Environmental Science》上,上海交通大学邱惠斌教授和刘晰特别研究员为本文的通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金委、科技部、上海市科委、上海市教委的经费资助。